Grabó en el 2006 una canción para la película de televisión Brain Zapped y en el 2007 la canción de entrada Everything is Not What it Seems de su serie Wizards of Waverly Place. Para el 2008, grabó una versión de Cruella de Vil - que incluía un video musical - para el álbum recopilatorio DisneyMania 6. Gomez grabó tres canciones para la banda sonora de Another Cinderella Story, del cual se desprende el sencillo Tell Me Something I Don't Know, que alcanzó la posición 58 en el Billboard Hot 100 y la 13 en el ARIA Charts de Australia. También grabó Fly to Your Heart para la película animada del 2008 Tinker Bell. En julio de 2008firmó un contrato de grabación con Hollywood Records, sello discográfico propiedad de Disney. Hizo un cameo en el video Burnin' Up de los Jonas Brothers como el interés amoroso de Nick Jonas. En el 2009, grabó One and the Same para Princess Protection Program junto con Demi Lovato. Gomez grabó cuatro canciones, una de las cuales es un cover de Pilot para la banda sonora de Wizards of Waverly Place, el sencillo que fue lanzado Magic debutó en el número 61 del Billboard Hot 100 con 42,000 descargas. En mayo del mismo año, Gomez hizo un dueto con Forever The Sickest Kids, de la canción sin álbum, Whoa Oh!.
A principios de 2010 grabó la canción "Trust In Me" (de El Libro de la Selva) para el nuevo álbum recopilatorio DisneyMania 7. Selena co-escribió la canción "Live Likes There's No Tomorrow" para la banda sonora de su nueva película Ramona and Beezus, también incluida en el nuevo álbum A Year Without Rain, de su banda. Grabó la canción "Shake It Up" tema principal de entrada de la nueva serie original de DC, Shake It Up a incluirse en un futuro en el soundtrack de la serie
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